開云體育app:發展低成本環保的非自由基催化劑
12月12日,在類芬頓反應中,各種無機陰離子或高濃度有機物的自由基團的突然滅絕限制了其在工業應用中的價值。相反,在廣泛存在的水中基質干擾下,非自由基主導系統可以有效地克服上述限制,顯示出污染物降解的高活性。目前的研究重點之一是發展低成本、環保的非自由基催化劑。
開云體育app化學研究所研究員王俊虎通過一步煅燒制備了環保、性能優異的類芬頓催化劑鋅鐵雙氧化物,并提出了通過調節可見光實現對鋅鐵雙氧化物類芬頓催化劑反應機制的有效調節,為多相催化劑在類芬頓反應中從自由基到非自由基的反應路徑轉變提供了新的策略。相關工作發表在《Chemicalingingenginggin》雜志上,題為“Modulation of reaction pathway of Prussian blue analogues derived Zn-Fe double oxides towards organic pollutants oxidation”
在這里,通過在環境中煅燒Zn1-xfex-fe普魯士藍相似物,成功制備了一系列Zn-fe雙氧化物。樣品Znfe2o4和Zno4由納米復合物Znfe2o4和Zno組成,結合穆斯堡爾譜和其他常規特征。
圖1Zn-Fe雙氧化物的室溫57Fe穆斯堡譜(a)和高分辨率Fe2px射線光電能譜(b)
在可見光和過氧化物單硫酸鹽(PMS)共存的情況下,在高濃度的天然有機腐殖酸、各種無機離子和模擬實際廢水系統中,平臺,官方網站,官網,只有微量鐵浸出ZN-Fe雙氧化物,在氧化和去除各種有機污染物方面表現出優異的催化性能。在可見光下,ZN-Fe雙氧化物表現出與以往自由基機制不同的類芬頓催化劑的性能,對各種離子和腐殖酸具有良好的抗性,表明可見光對其類芬頓反應的發生起著重要作用。
不同的無機陰離子在ZFO-4/PMS/vis系統中對雙酚A(BPA)降解的影響(a)和不同濃度的腐殖酸對BPA降解的影響(b);腐殖酸在下一個反應過程中pH值的變化(c);光芬頓和暗芬頓系統比較不同離子的耐受性(d)和不同污染物的降解(e);降解污染物的分子結構(f)。
上述對比實驗結果以及自由基捕獲實驗和電子順磁共振譜結果表明,光感應電子和空穴可以觸發PMS的有效活化,從而將反應路徑從暗箱條件下的自由基主導路徑轉變為可見光條件下的單線態氧(1O2)主導非自由基路徑。這項工作為在PMS高級氧化過程中利用太陽能調節自由基和非自由基路徑提供了新的策略。
王俊虎,開云體育app科學院開云體育app化學物理研究所研究員,博士導師,項目負責人。它主要致力于光譜學和納米催化材料的研究。1991年畢業于蘭州大學現代物理系。1998年和2002年,他獲得了日本東邦大學化學碩士學位和博士學位(與日本原子力研究所合作)。1996年,他開始從事化學和催化學的應用研究,并取得了一系列重要成就,并得到了國際同行的評價和認可。2009年,他被選為國際穆斯堡科學研究領域的新領導者(亞洲唯一代表,全球共有11人)。
開云體育app科學院開云體育app化學物理研究所穆斯堡譜研究小組(DNL2005)主要從事先進原位/非原位鐵/錫穆斯堡譜技術的開發及其在新型功能材料和深空探測中的應用研究;2)開發和研究高效穩定的新型環境能源催化劑;3)開發世界上最大的在線穆斯堡譜數據庫,出版文獻數據期刊,為全球穆斯堡社區提供信息和知識服務。